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口頭

Dose response of a natural-polymer-based gel dosimeter; Effects of composition on white turbidity increase after irradiations

山下 真一; 廣木 章博; 長澤 尚胤; 村上 健*; 田口 光正

no journal, , 

既に提案されている高分子ゲル線量計には、材料の毒性が高い、線量評価に高価で大掛かりな装置が必要、熱安定性が必ずしも高くないといった弱点があった。これらを克服するため、毒性の低い2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA)やポリエチレングリコールジメタクリレート(9G)を放射線検出用の溶質に用い、透明性の高いセルロース誘導体のヒドロキシプロピルセルロースを電子線照射で橋架けしてゲル母材に用い、照射により白濁化が視認できる新たな高分子ゲル線量計を開発した。白濁は1-2Gyの$$^{60}$$Co $${gamma}$$線照射で確認でき、組成にも影響を受けた。具体的には、9Gが4%で主成分の場合には1Gy前後の低線量で白濁化が確認できるものの10Gy程度で白濁化が飽和し、HEMAが4%で主成分の場合には低線量での白濁化がやや薄いものの10Gyを超えても白濁が濃くなっていった。白濁化の度合いを定量的に評価するために濁度測定並びに吸光測定も行った。さらに、$$^{60}$$Co $${gamma}$$線照射と比べると感度が1/3-1/7程度と小さいものの、がん治療に用いられる135MeV/uのCイオンビームの照射においても白濁が生じることが確認できた。

口頭

Online analysis and yield determination of H$$_{2}$$ produced in water radiolysis with $$^{60}$$Co $${gamma}$$-rays and C ion beams

山下 真一; 勝村 庸介; 村上 健*

no journal, , 

放射線分解で生じる気体生成物をオンラインで分析する装置を開発し、$$^{60}$$Co $${gamma}$$線及びCイオンビームによる水の放射線分解で生じるH$$_{2}$$の生成収率を測定した。H$$_{2}$$の前駆体である水和電子(e$$^{-}$$$$_{aq}$$)及び水和前電子(e$$^{-}$$$$_{pre}$$)はNO$$_{3}$$$$^{-}$$で捕捉でき、NO$$_{3}$$$$^{-}$$の濃度を0.1mMから5Mの間で変化させた場合の収率の変化も測定した。$$^{60}$$Co $${gamma}$$線照射では、NO$$_{3}$$$$^{-}$$濃度の増加に伴いH$$_{2}$$収率はよく知られたプライマリ収率(エネルギー付与から100nsというスパー内反応が落ち着く時間での収率)の0.46(100eV)$$^{-1}$$から0.10(100eV)$$^{-1}$$まで単調に減少した。報告値ともよく対応しており、装置のパフォーマンスが適切であることが確認できた。がん治療に用いられる高エネルギーCイオンビームを照射して同様の測定をしたところ、H$$_{2}$$収率は1.1-2倍に増加した。これは、e$$^{-}$$$$_{aq}$$及びe$$^{-}$$$$_{pre}$$からH$$_{2}$$が生じる反応の確率をより密なトラック構造が高くしているためと解釈できる。今後は測定を継続し、これまでに報告のない高エネルギーイオン照射に対するH$$_{2}$$生成を解明していく。

口頭

Radiation modification of polysaccharide in ionic liquids

木村 敦; 長澤 尚胤; 田口 光正

no journal, , 

近年、石油資源の枯渇や環境汚染問題の深刻化に伴い、自然界の物質循環に適合した天然高分子のニーズが高まっている。特に、セルロースやキチン等の天然多糖類は地球上に大量に存在し、低毒性及び生分解性等の特性を有する。本研究では、プロトン受容性の高いイオン液体を分子設計・合成して天然多糖類を高濃度溶液化し、放射線照射により天然高分子ゲルを作製することで、新たな天然高分子改質技術を開発することを目的とした。疎水性の高いアンモニウムもしくはイミダゾリウムと、プロトン受容性の高い有機酸もしくはハライドを組合せたイオン液体を12種合成し、セルロースやキチンを10-30%程度溶解することに成功した。さらに、これら多糖類のイオン液体溶液に放射線を5-100kGy照射することにより、セルロースゲル及びキチンゲルをそれぞれ作製することに成功した。セルロースゲルについては10kGyで10%のゲル分率、キチンゲルについては50kGyで70%程度のゲル分率が得られた。本手法により作製した天然高分子ゲルは導電性を有するため、電解質等への利用が期待される。

口頭

Radiation modification of environmental friendly hydrogels based on hydroxypropyl cellulose, 2

廣木 章博; 佐藤 利弘*; 長澤 尚胤; 田口 光正; 玉田 正男

no journal, , 

2011年の1stワークショップでは、ポリビニルアルコール(PVA)のブレンドによるヒドロキシプロピルセルロース(HPC)ゲルの機械的特性改質を報告した。HPC/PVAゲルでは機械的特性を向上できたが、透明性が失われてしまった。今回は、透明で良好な機械的特性を持つ多糖類ゲルを、橋かけ助剤やモノマーを混合したHPC濃厚水溶液への放射線照射により作製したので報告する。具体的には、20wt%のHPC、0.2-1.0wt%のポリエチレングリコールジメタクリレート(23G)、2.0wt%のメタクリル酸2-ヒドロキシエチル(HEMA)から成るペースト状サンプルを調製し、成膜後、電子線照射を行い、無色透明なゲル膜を作製した。HPCに23Gを0.2wt%添加すると、ゲル分率が増加、さらにHEMAを添加したHPC/23G/HEMAでは、ゲル分率が低下することがわかった。ゲルの強度及び伸長率は、50kGy照射のHPCゲルでは、それぞれ1.0kg/cm$$^{2}$$, 70%であったが、23GとHEMAを添加したHPC/23G/HEMA(20/0.2/2wt%)のゲルでは、2.0kg/cm$$^{2}$$, 124%になることがわかった。これらは、PVAブレンドで達成した値とほぼ同じである。したがって、HPCとHEMAと23Gを混合し放射線橋かけすることで、HPCのみのゲルに比べて2倍の強度と1.8倍の伸長率を示す透明なゲルを作製することができた。

口頭

Effect of $$gamma$$ ray irradiation on deoxidation in aqueous solution by hydrazine

本岡 隆文; 佐藤 智徳; 山本 正弘

no journal, , 

水溶液へのヒドラジン添加による溶存酸素低減作用に対する放射線の影響を明らかにするため、微量のヒドラジンを含有する純水及び人工海水に$$gamma$$線を室温照射した。非照射下では溶存酸素低減作用は小さかったが、$$gamma$$線を照射すると著しく低減作用は増大した。室温のプール水への微量ヒドラジンの添加は、溶存酸素低減策として有効と考えられる。

口頭

Water chemistry research program using an in-pile loop in the JMTR

塙 悟史; 端 邦樹; 知見 康弘; 西山 裕孝; 中村 武彦

no journal, , 

原子炉冷却材の最適な水化学制御は、プラントのさらなる安全性・信頼性の向上を図るうえで重要な技術の一つである。最適な水化学制御に必要となる炉内の水化学環境の評価は、腐食電位の測定と理論モデルによる解析の両輪で進められる。一方、水化学環境の評価技術の高度化には、精度よい照射データに基づく理論モデルの検証やベンチマークが求められる。原子力機構では、水化学環境の評価技術の高度化を目指し、JMTRを用いた水化学研究計画を進めている。実験に先立ち、JMTRのインパイルループで達成される照射環境条件を解析により明らかにするとともに、実験条件を決定するための参考とすべく実炉における線量条件を文献データに基づき整理した。照射試験は、2013年度後半から開始される予定である。

口頭

Hydrogen production in radiolysis of the mixture of mordenite and seawater

熊谷 友多; 永石 隆二; 木村 敦; 田口 光正; 西原 健司; 山岸 功

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故では、海水を含む放射性汚染水の浄化処理にゼオライト系吸着剤が使用されている。処理後のゼオライト廃棄物保管時には、廃棄物中の水分が放射線により分解されるため、水素の発生を想定する必要がある。そこで、$$gamma$$線照射実験を行い、ゼオライトの一種であるモルデナイトと海水との混合物からの水素発生について調べた。その結果、水素発生量は混合物中の海水量に比例して減少するのではなく、海水含有率が約20%までは緩やかに減少し、それ以下の海水量の低下に対して著しく減少した。この結果から、混合物中では直接的な海水の放射線分解に加えて、モルデナイトと海水との相互作用によって水素発生に至る別の反応経路が存在すると考えられる。水素発生量の海水含有率に対する依存性から、モルデナイト表面の吸着水や細孔内の水分子など、モルデナイト表面近傍の水分子が混合物中での水素発生に重要な役割を持つと考えられる。ただし、海水含有率の低下に応じて水素発生量は減少しており、モルデナイトと海水との相互作用による水素発生経路は直接的な海水の放射線分解と比べて水素発生効率は低いと考えられる。

口頭

Pulse radiolysis studies of mixed ionic liquids containing thiocyanate ion

永石 隆二; 近藤 孝文*; 青柳 登; 田口 光正; Yang, J.*; 吉田 陽一*

no journal, , 

チオシアン酸を陰イオンに含む、異なる二種類のイオン液体を混合した液体中の放射線分解生成物の生成と反応挙動をパルスラジオリシス法で研究した。ここで、チオシアン酸の二量体ラジカルイオンを可視領域で、溶媒和電子を近赤外領域で観測して、それらの収量と反応を測定した。ここで、それらの生成量は液体の陽イオンの種類によらず、液体中のチオシアン酸濃度とともに増加した。これらのことから、二量体がチオシアン酸イオンのイオン化(直接作用)、及びそれ以外のイオン由来の生成物によるチオシアン酸イオンの酸化(間接作用)から生成することが示唆された。

口頭

Recent progresses in the studies on water radiolysis

Lin, M.; 勝村 庸介*; 室屋 裕佐*; Meesungnoen, J.*; Mostafavi, M.*; Jay-Gerin, J.-P.*

no journal, , 

本招待講演では、最新のピコ秒パルスラジオリシスで観測された水和電子,OHラジカルの反応挙動の実験結果を紹介し、これまでの研究との比較と、モンテカルロ計算による解析結果を述べる。さらに、水和電子の挙動に対する温度効果についても、直接測定,捕捉剤測定の実験結果が得られてきた。高温での低LET放射線による水の分解挙動をモンテカルロ計算結果とともに紹介する。

口頭

Pulse radiolysis study on aqueous solutions containing seawater components

端 邦樹; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故後の対応として、一時的に原子炉内への海水注入の措置がとられた。海水中のCl$$^{-}$$の影響により、炉内の構造材はこれまで想定されてこなかった腐食環境にさらされたことになる。$$gamma$$線による海水の放射線分解によって塩素酸などの酸化力の強い化合物が生成すると、炉内の腐食環境はさらに厳しいものになると推察される。室温海水の放射線分解は、これまで高レベル放射性廃棄物の最終処分の分野で調べられており、塩素酸や酸素などの生成物の収量の評価が行われている。原子炉構造材周辺の腐食環境を精度のよく評価するためには、これら過去の知見を踏まえつつ、放射線分解反応データを拡張することが必要である。特に複数の成分が関与する反応についての研究成果が少ないため、本研究では比較的寄与が大きいと予測されるCl$$^{-}$$由来のラジカルとBr$$^{-}$$との間で生じる化学反応の測定を行った。測定にはパルスラジオリシス法を用いた。Br$$^{-}$$を少量添加した1mol dm$$^{-3}$$のCl$$^{-}$$水溶液にパルス電子線を照射したところ、Cl$$^{-}$$とBr$$^{-}$$の混合系に特有のラジカルであるBrCl$$^{.-}$$の生成を観測した。複数の化学種が混在した複雑な系であるため、BrCl$$^{.-}$$の挙動を分析するにはモデル計算を適宜とりいれる必要があると考えられる。

口頭

Ion beam pulse radiolysis study of hydroxyl radical probed with bromide ion

岩松 和宏; 田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 山下 真一; 勝村 庸介

no journal, , 

重イオンビームは$$gamma$$線や電子線などとは異なる照射効果を引き起こすため、さまざまな分野に応用されてきている。その照射効果はイオンビームの飛程にそった高密度かつ不均一なエネルギー付与構造に由来する。これをトラック構造と呼ぶ。その解明のために、$$gamma$$線や電子線を用いた研究の蓄積から放射線分解の挙動がよくわかっている水を媒体として用いて研究を行った。水分解生成物のうち生成量も多く強力な酸化剤であるOHラジカルに着目し、そのプローブとしてBr$$^-$$イオンを用いイオンビームパルスラジオリシス法を行った。照射には20MeV/uのHイオン、12.5MeV/uのHeイオン、18.3MeV/uのCイオン、17.5MeV/uのNeイオンを用いた。OHラジカルとBr$$^-$$との反応で過渡的に生成するBr$$_2^-$$の光吸収が375nmで観測された。その吸光度から生成収率(個/100eV)を求めたところ核子あたりのエネルギーが減少、又は原子番号が増加するにつれ、Br$$_2^-$$の収率が5から0.03まで減少した。トラック内でのイオンビームのエネルギー付与はエネルギーの減少や原子番号の増加により増加する。一般に、ラジカルの生成収率はイオンのエネルギー付与量に比例する。そこでOHラジカルの初期生成量は増加したが、ラジカル密度が高いためにラジカル同士の反応によりプローブと反応したOHラジカルが減少したため、Br$$_2^-$$の収率が減少したと考えられる。

口頭

Synthesis of microscopic carboxymethylcellulose gel by metal addition and radiation-induced crosslinking method

長澤 尚胤; 木村 敦; 廣木 章博; 田口 光正

no journal, , 

化学修飾された水溶性のセルロース誘導体であるカルボキシメチルセルロース(CMC)は、塩化カルシウムや塩化マグネシウム等の金属塩と錯体を形成して凝集する性質を有している。放射線橋かけ技術に、高濃度の塩化ナトリウム添加によるCMC分子鎖のコンフォメーション変化を利用して、橋かけ初期過程における微小ゲル形成挙動について検討した。2Mの塩化ナトリウム水溶液にCMCを1%濃度になるように添加して10kGy$$gamma$$線を照射すると、CMC鎖の初期平均粒径が500nmから100nmまで粒径が減少することを観測した。動的粘弾性測定の結果から、今まで分解していたCMC濃度である1%に塩化ナトリウム(2, 5M)を添加しただけで線量の増加とともに弾性成分を示す貯蔵弾性率が低周波数域でも保持したことからゲル化促進が確認された。ゲル化現象の初期過程を通じてナノ,マイクロメーターサイズゲルを生成できる技術に見通しを得た。

口頭

Preparation of oligosaccharide for plant growth promoter by radiation-induced degradation in presence of hydrogen peroxide

Nguyen, T. K. L.; 長澤 尚胤; 木村 敦; 廣木 章博; 田口 光正

no journal, , 

FNCAの電子加速器利用プロジェクトに関連した多糖類の放射線分解による植物成長促進剤(PGP)の開発において、放射線分解した重量平均分子量約1万のアルギン酸ナトリウム(AlgNa)がPGPへ応用されている。このPGP調製技術において、低線量で効率よく分解反応を行うため、水の放射線分解生成物であるOHラジカルの間接的効果を利用した過酸化水素(H$$_{2}$$O$$_{2}$$)添加による分解促進効果について検討した。H$$_{2}$$O$$_{2}$$を0.5から3%添加した1から4% AlgNa水溶液に$$gamma$$線を照射するとAlgNaの分子量低下が見られた。特に4% AlgNa/0.5% H$$_{2}$$O$$_{2}$$の系では、5kGyで213kDa(無添加)に比較して9.2kDa(0.5% H$$_{2}$$O$$_{2}$$添加)まで分解が促進することがわかった。分解物の構造変化についてFTIR測定にて評価した結果、H$$_{2}$$O$$_{2}$$添加によらず、照射分解生成物に差が見られないこともわかった。AlgNaの分解反応に放射線とH$$_{2}$$O$$_{2}$$添加の相乗効果があることから、PGP調製技術の低コスト化に繋がる。

口頭

Water radiolysis studied by positron annihilation

平出 哲也; 岡 壽崇

no journal, , 

絶縁材料中のポジトロニウム形成は入射陽電子のトラック末端のスパー(陽電子スパー)内におけるスパー反応で説明される。ポジトロニウム形成はおおよそ1ピコ秒程度までに終わり、その形成収率は末端スパーにおける、束縛されていない過剰電子などの活性種の情報を与えてくれる。凝集相中における三重項ポジトロニウム(o-Ps)の寿命は、ピックオフ消滅によって1-5ナノ秒程度である。よって、o-Psと反応活性種との反応は十分可能となる。o-Psの最も重要な反応は、たとえばOHラジカルなどの活性種との酸化とスピン交換反応である。陽電子消滅法によって、どのような水の放射線分解に関する研究が可能となるかを解説する。

口頭

Hydrogen evolution in the radiolysis of boiling water and non-homogenous distribution

勝村 庸介*; 松浦 千尋*; 山下 真一; 平出 哲也; 岩松 和宏; 田口 光正

no journal, , 

東京電力福島第一原発事故に関連して、沸騰水の放射線分解について、コバルト60$$gamma$$線を用いて行った。沸騰状態では明らかに水素ガスが発生するが、たとえ97$$^{circ}$$Cであっても沸騰していない状態では水素ガス発生は極めて少なかった。沸騰状態における水素ガス発生のG値は0.37であった。また、海水とほぼ同程度である3.5%NaCl水溶液中では発生が増大し、G値は0.7となった。逆に酸素ガス発生は水素ガス発生より遥かに少なく、形成された過酸化水素が反応せずに残っていることが示唆された。また、沸騰していない状態における水素ガス発生量は、ほぼ、純水中と同程度であった。これらは、液気界面の面積が重要であることを示唆している。さらに、$$gamma$$線を使用しないで外部から水素ガスを導入する方法で、沸騰状態での容器内部での水素ガスの挙動についても調べ、発生した水素ガスが容器内部の表面に選択的に溜まることも明らかとなった。

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